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我院郭俊凌教授團隊在植物多酚超分子化學研究取得重要進展

發布時間:2021年09月22日 08:33   文章來源:   瀏覽次數:

輕工產業應用了眾多天然生物質資源,例如膠原纖維與植物多酚(制革產業),對這些生物質資源的高值資源化利用和跨學科研究已經成為可持續與綠色化學和輕工學科發展的重要方向,同時也是推動輕工產業升級的重要舉措。我院“國家海外高層次人才計劃”青年專家郭俊凌教授團隊將生物質資源作為合成材料的基礎結構單元,利用生物質材料天然的物理化學以及特殊的生物學性質,合成了一系列的具有綠色化學、可持續發展、以及高生物相容性屬性的先進多功能材料,其應用已拓展于重大疾病治療、生殖醫學健康、環境保護、綠色生物合成、新能源等重要領域。

近日,我院郭俊凌教授團隊與我校材料科學與工程學院吳昊教授、張云教授團隊合作,以植物多酚基礎結構單元為核心材料,利用植物多酚天然的物理化學性質,構建了類蛋白類核酸界晶超結構,相關研究成果以我院為第一單位作為在線封面論文發表在國際頂級期刊《Science Advances》上,題為“Superstructured mesocrystals through multiple inherent molecular interactions for highly reversible sodium ion batteries”。我院王曉玲(副研究員,專職科研)、何云翔(助理研究員)、我校材料學院2018級碩士研究生邱小玲為共同一作,吳昊教授,張云教授和郭俊凌教授為該論文的共同通訊作者。加拿大英屬哥倫比亞大學Orlando J. Rojas教授,維多利亞大學Ian Manners教授等國際著名學者也參與了部分工作。該項目獲得了國家自然科學基金委、國家“雙一流”重點學科建設經費,制革清潔技術國家工程研究中心、高分子材料工程國家重點實驗室、國家博士后基金、四川省博士后研發基金等的支持。

論文選為當期在線封面

 

論文在線發表頁面

鞣花酸EA)是天然多酚類小分子化合物,主要存在于水果、蔬菜和樹皮中。該工作將EA與鉍離子Bi3+)絡合,形成具有有序四級結構的金屬-多酚晶體(Bi-EA mesocrystals)。小角度X射線散射和模擬計算揭示了層級自組裝過程:Bi-EA絡合物作為一級結構通過EA分子間相對較強的π-π作用延伸超分子線二級結構,二超分子線進一步通過溶劑分子間的偶極作用組裝成三級結構納米纖維,納米纖維進一步通過靜電作用堆疊高度有序的微米級體(四級結構)。這種具有多層級自組裝特性的生物質植物多酚是除DNA和多肽外的一類新的天然自組裝基本單元,該工作為復雜微-宏觀復合材料和高性能的器件提供了一種新的簡單的制備方法。

2. 多種分子間相互作用力驅動金屬-多酚超分子多層級自組裝

經高溫碳化后,Bi-EA的多層級有序結構完整的被保留于金屬-碳復合材料(HBiC)中。這種HBiC復合材料獨特的形貌和物理化學性質表明該材料具有優良的儲鈉能力。動力學研究和理論計算表明HBiC的多層級結構有利于鈉離子的快速擴散(1.36 × 10?9 cm?1 s?1),從而表現出優異的快充快放的倍率特性,即使在200 A g-1的超高電流密度下,依然可以保持72.5 mAh g-1的比容量,充/放電一次僅需0.43秒,這是目前所報道的具備最高倍率性能的鉍基鈉離子電池用負極材料。此外,原位X射線衍射和電化學性能結果表明,充放電過程中HBiC具有良好的結構穩定性,可穩定循環15,000次,容量保持率達90.6%。

該工作融合化學、材料學、植物學等多學科知識和技術從生物質高值資源化利用角度出發,圍繞植物多酚生物質資源,研究開發具有綠色化學屬性、可持續化的新型生物質基先進材料,同時嘗試解決能源科學領域的離子電池負極材料充放電過程的結構穩定性差的問題。該研究也是我院在推進建設生物質先進材料與納米界面中心所取得的重要基礎科學研究進展。

論文全文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abh3482,四川大學主頁也對該工作進行了宣傳報道(https://news.scu.edu.cn/info/1153/37423.htm

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